异相热催化甲酸脱氢是解决化学存储和制氢的一种方法,人们对于金属-溶液界面上的甲酸脱氢催化反应复杂的反应动力学过程相关认识比较缺乏,但是这对于设计高性能甲酸脱氢催化反应体系非常关键。
有鉴于此,复旦大学蔡文斌教授、上海科技大学杨波教授等报道将Pd催化剂上的电化学甲酸脱氢催化反应解耦为两个半反应。
本文要点
(1)
将甲酸脱氢催化反应分解为甲酸氧化反应和产氢反应,并且通过调节溶液侧的电化学双层,实现对甲酸脱氢催化反应的控制。
(2)
作者通过电化学测试和动力学同位素效应,原位红外,量子计算等方法,发现随pH改变的甲酸脱氢反应动力学,以及电化学双层结构导致的阳离子效应。这项研究展示了如何通过电化学理论和测试方法理解异相催化反应体系的动力学问题。
参考文献
Qin, X., Li, J., Jiang, TW. et al. Disentangling heterogeneous thermocatalytic formic acid dehydrogenation from an electrochemical perspective. Nat Commun 15, 7509 (2024)
DOI: 10.1038/s41467-024-51926-1
https://www.nature.com/articles/s41467-024-51926-1