在温和反应条件下直接将甲烷转化为高附加值化学品受到人们的广泛关注,但是由于甲烷的惰性和产物具有高反应活性,导致温和条件的甲烷催化转化仍具有非常大的困难与挑战。
有鉴于此,伦敦大学学院/清华大学唐军旺院士、北京林业大学张天雨教授等报道使用可见光活性的Au-CeO2催化剂,实现了光子-声子(photon-phonon)共同驱动的催化反应过程实现甲烷直接氧化偶联,优化后的反应条件得到创纪录的乙烷产量(755 μmol h-1)和选择性(93 %),在365 nm的表观量子效率达到12 %。
本文要点
(1)
光催化剂的活性能够保持120 h,没有明显的性能衰减。将催化剂在比较高的温度预处理,能够引入氧空穴,改善氧的吸附与活化。
(2)
Au作为空穴受体,有助于催化剂的电荷分离,避免产物过度氧化,促进C-C偶联反应。通过这些策略增强光子的利用效率和产物的产量。
参考文献
Wang, C., Xu, Y., Xiong, L. et al. Selective oxidation of methane to C2+ products over Au-CeO2 by photon-phonon co-driven catalysis. Nat Commun 15, 7535 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-51690-2
https://www.nature.com/articles/s41467-024-51690-2