过渡金属硅酸盐(TMS)具有优异的理论容量和高结构稳定性，是水系金属离子插层赝电容器的潜在电极。然而，TMS的窄层间距和固有惰性基面导致离子和电荷转移缓慢，从而导致储能性能不佳。

近日，哈工大Hui Wang报道了在层状锰硅酸盐(M_2−xS@FA)中引入丰富的Mn空位以加速K⁺扩散，同时提高电荷存储容量并延长寿命。

文章要点

1）原位表征验证了K+插层赝电容机制，M_2−xS@FA中具有明显的晶体结构和价态变化。理论计算和电化学实验评估都阐明了Mn空位在通过增加层间距和活化基面来增强K⁺扩散动力学和电子转移方面的重要作用。Mn空位通过提供额外的K⁺存储位点进一步提高了电荷存储容量，同时增强了M_2-xS@FA内的局部原子键合，从而增强了结构稳定性。

2）组装的水合非对称固态电池以M_2-xS@FA为阴极，具有出色的功率和能量密度（375.80 W kg^-1时为144.08 Wh kg^-1）和超长寿命（10,000次循环后容量保持率为100%）。

这项工作预示着一种范式，即调节分层TMS中的阳离子空位可显着增强高能插层赝电容的K⁺存储和稳定性。

参考文献

Min Wang, et al, Engineering Mn Vacancies to Enhance Ion Kinetics in Layered Manganese Silicate for High-Energy and Durable Intercalation Pseudocapacitance, ACS Nano, 2024

DOI: 10.1021/acsnano.4c08979

https://doi.org/10.1021/acsnano.4c08979