将可再生能源与化学合成结合的电解反应是可持续化学的关键。通过控制电化学的波形能够改善化学选择性的长期挑战,但是这同样导致需要优化的参数变得更多,这需要更多理论预测。
有鉴于此,加州大学Joel Yuen-Zhou教授等首次报道交变电流(AC, alternating current)电催化合成技术用于分析预测产物化学选择性的理论。
本文要点
(1)
这个机制通过极性翻转的时间内,选择性的逆转不需要的氧化还原反应,并且能够将结果以时间平均的效果体现在反应结果中。在理想的情况下,一些氧化还原反应是可以看作可逆的,因此正弦交变电流的电催化反应能够看作方波交变电流。理论预测的结果的数值与苯乙酮的验证实验以及之前文献报道的结果一致。
(2)
总之,这项研究为目前人们在研究中越来越多使用方波波形的改变的现象提供依据,克服了改变规范电化学参数难以解决的局限。
参考文献
Yong Rui Poh, Yu Kawamata, and Joel Yuen-Zhou*, Physicochemical Principles of AC Electrosynthesis: Reversible Reactions, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c06664
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c06664