JACS:Co-Ni催化甲酸盐水热合成长链羧酸(C3-C7)化合物
纳米技术 纳米 2024-09-02

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生命起源的假设认为在从地球化学物质向生物化学过渡的早期阶段,长链脂肪酸的非酶合成过程导致产生囊泡结构,用于形成分隔的空间。但是由于实验室无法合成C5+羧酸,目前人们对于这个理论仍并不完全清楚。

有鉴于此,上海交通大学金放鸣教授、何道平副教授等报道Co-Ni合金作为催化剂,在碱性水热环境中,从甲酸盐以42 mmol/g的产量和87.7 %的选择性生成长链(C3-C7)羧酸,并且随后由基物形成微液滴。

本文要点

(1)

DFT理论计算结果验证了Co-Ni双金属之间的协同作用是C-C偶联反应的关键。通过红外光谱,ESR,同位素标记实验,说明HCO*是反应中间体,并且HCO*参与生成长链羧酸的过程。

(2)

总之,这些研究有助于理解地球环境的初代原细胞形成的过程,为生命出现的起源假说提供帮助。水热合成体系有助于应用于通过非贵金属催化剂由一个碳的反应物出发,以可持续制备长链羧酸化合物。

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参考文献

Peidong Zhu, Chunling Wang, Junyu Lang, Daoping He*, and Fangming Jin*, Prebiotic Synthesis of Microdroplets from Formate over a Bimetallic Cobalt–Nickel Nanomotif, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c06989

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c06989


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