电催化还原NO₃^-和CO₂为尿素的可持续合成提供方法，但是如何鉴定催化活性位点和设计高性能电催化剂仍面临挑战。有鉴于此，安徽师范大学钦青教授、昆士兰科技大学冒鑫等报道合成具有稳定Cu^δ+-O_vs-Mn³⁺结构的Cu掺杂MnO₂纳米管催化剂。

本文要点

（1）

与没有修饰的MnO₂相比，Cu-MnO₂催化剂的Cu掺杂能够改善生成尿素的产量。Cu-MnO₂催化剂在流动相电催化器件中实现了54.7 %的法拉第效率，最高产量达到116.7 mmol h^-1 g^-1，而且在比较宽的过电势区间内，尿素的产量都能够达到78 mmol h^-1 g^-1。

（2）

通过进一步的实验和理论计算，发现Cu-MnO₂固溶体能够将Cu^δ+位点稳定在Cu^δ+-O_vs-Mn³⁺结构，因此实现优异的稳定性和电化学稳定性。这在热力学上促进生成尿素产物，在动力学上降低C-N偶联反应能垒。

参考文献

Yidong Yang, Guanzheng Wu, Jiadi Jiang, Wuyong Zhang, Sijia Liu, Rui Yu, Fukang Liu, Aijun Du, Lei Dai, Xin Mao, Qing Qin, Stabilization of Cu^δ+ Sites Within MnO₂ for Superior Urea Electro-Synthesis, Adv. Mater. 2024

DOI: 10.1002/adma.202409697

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202409697