金属氧化物中的晶格氧在柴油氧化催化剂的反应中起着重要作用,但催化过程中结构演变的原子水平理解仍然让人难以捉摸。
在这里,清华大学Yue Peng使用非化学计量的出溶法开发了一种Mn2O3/SmMn2O5催化剂,以探索晶格氧在NO氧化中的作用。
文章要点
1)脱溶的Mn2O3和莫来石之间的界面导致Mn-O键共价性增强和Mn3+位点电子密度增加,导致在Mn3+位点附近形成高活性晶格氧。
2)近环境压力X射线光电子和吸收光谱表明,活化的晶格氧使氧化还原循环中Mn价态和Mn-O键共价性发生可逆变化,降低了NO氧化的能垒并通过协同Mars-van Krevelen机制促进NO2解吸。
3)因此,与商业Pt/Al2O3催化剂相比,Mn2O3/SmMn2O5表现出更高的NO氧化活性和更好的抗水热老化性能。
参考文献
Wang, X., Yang, Q., Li, X. et al. Exploring the dynamic evolution of lattice oxygen on exsolved-Mn2O3@SmMn2O5 interfaces for NO Oxidation. Nat Commun 15, 7613 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-51473-9
https://doi.org/10.1038/s41467-024-51473-9