对多功能催化剂内进行空间控制能够发展和实现高效率的串联反应过程,包括加氢脱氧反应制备航空生物燃料。人们发现一种系统性的控制空间正交性的策略,通过在载体中不同的位置修饰催化物种,能够解决不同位点和串联催化反应过程中相互作用问题。
有鉴于此,曼彻斯特大学范晓雷教授、Christopher M. A. Parlett教授等报道Pd掺杂多级结构分子筛,将Pd纳米粒子选择性的修饰在介孔,酸位点位于ZSM-5的微孔,这种空间分隔开的策略能够实现加氢脱氧催化反应,而且避免脱羰基化和脱羧基化,因此相比于对照催化剂,实现了优异的催化活性(30.6 vs 3.6 mol十二烷 molPd-1 h-1)和选择性(C12:C11=5.2 vs 1.9)。
本文要点
(1)
多级结构的介孔-微孔ZSM-5分子筛具有本征酸性,而且能够作为催化剂载体用于担载金属催化位点。
空间分隔的催化活性位点的Pd-ZSM-5在月桂酸的加氢脱氧反应制备十二烷(这是脂肪酸制备生物燃料的模型反应)的反应中得到优异的性能。
(2)
这种多功能材料设计能够用于脂肪酸的氢脱氧反应,促进催化剂的理性设计。
参考文献
Ding, S., Fernandez Ainaga, D.L., Hu, M. et al. Spatial segregation of catalytic sites within Pd doped H-ZSM-5 for fatty acid hydrodeoxygenation to alkanes. Nat Commun 15, 7718 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-51925-2
https://www.nature.com/articles/s41467-024-51925-2