电催化还原硝酸盐（NO₃RR）反应过程需要8个电子和9个质子，调节提供活性氢（H*）的过程以及深入理解NO₃RR的反应过程对于改善合成氨的产率和法拉第效率非常重要。

有鉴于此，郑州大学臧双全教授、蔡金孟副教授等报道合成一系列原子结构明确的Cu卤团簇材料，Cu₂X₂(BINAP)₂ (X=Cl, Br, I)，发现Cu₂Cl₂(BINAP)₂ 具有最好的合成氨法拉第效率（94.0 %）和氨产率（373 μmol h^-1 cm^-1）。

本文要点

（1）

通过原位表征实验和理论计算，说明卤原子尤其是Cl原子能够显著的影响碱金属-催化剂表面的离子化水分子之间的距离，促进水分子解离，增强局域H*富集用于硝酸盐连续的加氢生成NH₃。

（2）

这项研究说明H*在NO₃RR反应加氢过程中的重要作用，展示了局域H*富集能够改善NO₃RR的法拉第效率。

参考文献

Su-Jun Zheng, Xiao-Yu Dong, Hong Chen, Ren-Wu Huang, Jinmeng Cai, Shuang-Quan Zang, Unveiling Ionized Interfacial Water‐Induced Localized H* Enrichment for Electrocatalytic Nitrate Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202413033

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202413033