低Pt负载电极是直接乙二醇燃料电池(DEGFC)中的关键但具有挑战性的技术,需要大幅提高Pt的活性位点数量和催化能力,而这一直是常用Pt合金催化剂中存在的一个矛盾。已证明对Pt施加一定的应变可有效提高Pt活性,这有望解决高Pt重量分数合金催化剂的这一瓶颈问题。然而,传统的应变施加策略在高温高压等恶劣条件以及高设施要求下存在缺点。
在这里,哈尔滨工业大学(深圳)Yan Huang,香港城市大学Jun Fan激活了Fe空位,诱导了Pt原子的重排,从而在环境条件下通过原位简便的一步电化学过程成功引入了压缩应变。
文章要点
1)获得的Pt-Fe合金催化剂(95.8wt.%Pt)在乙二醇氧化中实现了前所未有的高质量活性和比活性(22.7 A mgPt-1和23.4 mA cmPt-2)。尤其值得注意的是,DEGFC在极低的Pt负载量(Pt负载量:0.1 mg cm-2)下实现了最高的功率密度和最佳的稳定性,超过了所有已报道的DEGFC和许多采用中等贵金属负载量电极(贵金属负载量:>1mgcm-2)的直接甲醇燃料电池。
2)密度泛函理论计算表明,与其他空位和原子相比,Fe3空位更倾向于吸附Pt原子,从而导致Pt重新分布和压缩应变。原位FITR和在线质谱证实,压缩应变的Pt-Fe显著提高了C-C键断裂效率和抗CO中毒能力,揭示了其优异性能的内在机制。
参考文献
Hao Lei, et al, Low Pt loading with lattice strain for direct ethylene glycol fuel cell, Energy Environ. Sci., 2024
DOI: 10.1039/D4EE01255K.