如何实现高效可持续的环境催化剂对于解决全球性的水体污染问题至关重要。单原子Fenton反应过程是一种具有前景的技术,由于单原子催化剂的合成以及调节第一配位层之外的因素,导致单原子Fenton反应技术的发展受到阻碍。
有鉴于此,四川大学赖波教授、南开大学展思辉教授等报道高性能的单原子催化剂具有令人印象深刻的Fenton反应活性,而且通过与FeN4相连的丰富拓扑缺陷位点改善稳定性。
本文要点
(1)
通过Fe-N4位点之间的耦合作用以及相邻本征缺陷位点,从而能够表现协同相互作用。DFT理论计算结果显示本征缺陷能够通过长程相互作用改善相邻Fe中心的d能带的电子结构,因此显著促进Fe-N4位点的本征催化活性。
(2)
在器件级别的催化反应寿命以及长期稳定性测试结果显示,这种催化剂是具有前景的工业级污水处理技术。这项研究展示了协同缺陷位点能够改善单原子Fenton反应性质,有助于理性的设计材料促进可持续环境修复。
参考文献
Wu, Z., Xiong, Z., Huang, B. et al. Long-range interactions driving neighboring Fe–N4 sites in Fenton-like reactions for sustainable water decontamination. Nat Commun 15, 7775 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-52074-2
https://www.nature.com/articles/s41467-024-52074-2