甲烷直接氧化反应,尤其是甲烷有氧氧化制备乙酸仍然是个巨大的挑战。有鉴于此,中国科学技术大学曾杰教授、李洪良副教授等报道Au-Fe催化剂担载于ZSM-5上,能够将甲烷与O2作为氧化剂在CO气氛转化为乙酸。Au纳米粒子能够催化CO、O2、H2O生成羟基,ZSM-5担载的原子分散Fe能够利用OH实现CH4和CO偶联生成乙酸。
本文要点
(1)
50 mg Au-Fe/ZSM-5分子筛催化剂在62 bar气氛(CH4:CO:O2=14:14:3)和120 ℃反应3 h,能够生成5.7 mmolCH3COOH g-1,选择性达到92 %,性能比大多数报道的催化剂都更好。令人印象深刻的是,催化剂在60 ℃仍具有催化活性。
(2)
作者认为这种羟基的反应路径有助于设计和改善催化剂用于低温甲烷转化。
参考文献
Bo Wu, Haibin Yin, Xinlong Ma, Rongjia Liu, Bingxuan He, Hongliang Li, Jie Zeng, Highly Selective Synthesis of Acetic Acid from Hydroxyl-Mediated Oxidation of Methane at Low Temperatures, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202412995
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202412995