电化学还原CO₂制备高附加值C₂H₄反应目前受限于非常低的选择性和产率。有鉴于此，中国科学院上海硅酸盐研究所/上海交通大学黄富强教授、西安交通大学苏亚琼教授、上海硅酸盐研究所严雅副研究员等为了解决这个问题，设计了含有金属Cu（Cu⁰）和正电荷Cu（Cu¹⁺）双重位点的Cu单独的氰胺配位骨架，这种Cu的骨架结构催化剂能够高效率的进行电催化还原CO2制备C₂H₄。

本文要点

（1）

通过Operando原位电化学表征测试和理论计算，发现Cu^δ+NCN结构中的Cu单原子改善表面CO₂吸附，因此增强CO₂的活化。Cu位点周围的离域电子能够降低生成*CHC中间体的Gibbs自由能，因此促进C-C偶联。这种作用实现了高产率生成C₂H₄。

（2）

在膜电解槽进行电催化，Cu^δ+NCN在CO₂还原制备乙烯的反应中实现了77.7 %的选择性，部分电流密度达到400 mA cm^-2，稳定性达到80 h。这项研究发展了电催化剂的设计理念用于在电催化还原CO₂过程获得高选择性的生成高附加值化学品。

参考文献

Yue, K., Qin, Y., Huang, H. et al. Stabilized Cu⁰ -Cu¹⁺ dual sites in a cyanamide framework for selective CO₂ electroreduction to ethylene. Nat Commun 15, 7820 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-52022-0

https://www.nature.com/articles/s41467-024-52022-0