因为CH₄选择性氧化不仅有助于缓解全球变暖，而且能够制备高附加值化学品，因此受到人们的广泛关注。但是，由于反应中间体物种的寿命较短，而且各种反应中间体的浓度很难匹配（·OH，·CH₃, CO等），因此选择性的制备乙醇等多碳化合物具有非常大的困难和挑战。

有鉴于此，复旦大学郑耿锋教授报道CeO₂@PdO@FeO_x空心多层纳米球催化剂，这种催化剂具有不对称的紧密相连界面，因此能够使用O₂作为氧化剂，实现CH₄光催化氧化制备乙醇。

本文要点

（1）

CeO₂@PdO@FeO_x催化剂的FeO_x层能够促进光化学还原O₂，同时不对称PdO/FeO_x和CeO₂/PdO界面能够分别光活化CH₄生成·CH₃以及随后转化为CO。空心多层壳结构有助于·CH₃和CO取向移动生成乙醇。

（2）

在光强度为100 mW cm^-2，并且体系没有光敏剂，空心多层CeO₂@PdO@FeO_x纳米球光催化剂能够以728 μmol g^-1 h^-1的速率将CH₄转化为乙醇。这个性能达到以往报道CH₄光催化氧化反应的3倍，说明这种不对称多层界面结构的重要作用。

参考文献

Shuya Hao, Yuanyuan Xue, Chen Peng, Yuying Mi, Yaqin Yan, Maoyin Wang, Qing Han, and Gengfeng Zheng*, Photocatalytic CH₄-to-Ethanol Conversion on Asymmetric Multishelled Interfaces, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c08801

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08801