Angew:Ag-CuNi(OH)2强耦合界面促进CO2和NO3-还原合成尿素
纳米技术 纳米 2024-09-08

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硝酸盐离子和CO2直接偶联合成尿素是具有前景的替代Bosch-Meiser工业过程的方法。但是,该反应过程需要同时活化CO2和硝酸盐,而且需要在单个活性位点上高效率的进行C-N偶联,这面临着非常大的挑战。

有鉴于此,杭州师范大学高鹏教授、悉尼科技大学汪国秀教授卧龙岗大学王娜娜研究员等报道新颖的金属/氢氧化物异质结策略,构筑了Ag-CuNi(OH)2复合催化剂,能够串联电催化CO2还原和NO3-还原合成尿素。

本文要点

(1)

通过强烈耦合的金属/氢氧化物异质结界面能够将两个不同的位点结合用于活化CO2分子和硝酸盐,并且促进*CO(吸附在Ag位点)和*NH2(吸附在CuNi(OH)2)的偶联。

(2)

Ag和CuNi(OH)2的强烈耦合界面改善了水分解,促进产生大量的活性氢原子,因此能够脱氧还原生成尿素的过程。这种Ag-CuNi(OH)2复合催化剂实现了优异的尿素生产效率,尿素产量达到25.6 mmol g-1 h-1,尿素的法拉第效率达到46.1 %,而且具有优异的循环稳定性。这项工作为设计双功能位点用于催化剂的界面进行C-N偶联电催化反应提供帮助。

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参考文献

Wei Ye, Ye Zhang, Liang Chen, Fangfang Wu, Yuanhui Yao, Wei Wang, Genping Zhu, Gan Jia, Zhongchao Bai, Shi Xue Dou, Peng Gao, Nana Wang, Guoxiu Wang, A Strongly Coupled Metal/Hydroxide Heterostructure Cascades Carbon Dioxide and Nitrate Reduction Reactions toward Efficient Urea Electrosynthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202410105

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202410105


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