硝酸盐离子和CO2直接偶联合成尿素是具有前景的替代Bosch-Meiser工业过程的方法。但是,该反应过程需要同时活化CO2和硝酸盐,而且需要在单个活性位点上高效率的进行C-N偶联,这面临着非常大的挑战。
有鉴于此,杭州师范大学高鹏教授、悉尼科技大学汪国秀教授、卧龙岗大学王娜娜研究员等报道新颖的金属/氢氧化物异质结策略,构筑了Ag-CuNi(OH)2复合催化剂,能够串联电催化CO2还原和NO3-还原合成尿素。
本文要点
(1)
通过强烈耦合的金属/氢氧化物异质结界面能够将两个不同的位点结合用于活化CO2分子和硝酸盐,并且促进*CO(吸附在Ag位点)和*NH2(吸附在CuNi(OH)2)的偶联。
(2)
Ag和CuNi(OH)2的强烈耦合界面改善了水分解,促进产生大量的活性氢原子,因此能够脱氧还原生成尿素的过程。这种Ag-CuNi(OH)2复合催化剂实现了优异的尿素生产效率,尿素产量达到25.6 mmol g-1 h-1,尿素的法拉第效率达到46.1 %,而且具有优异的循环稳定性。这项工作为设计双功能位点用于催化剂的界面进行C-N偶联电催化反应提供帮助。
参考文献
Wei Ye, Ye Zhang, Liang Chen, Fangfang Wu, Yuanhui Yao, Wei Wang, Genping Zhu, Gan Jia, Zhongchao Bai, Shi Xue Dou, Peng Gao, Nana Wang, Guoxiu Wang, A Strongly Coupled Metal/Hydroxide Heterostructure Cascades Carbon Dioxide and Nitrate Reduction Reactions toward Efficient Urea Electrosynthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202410105
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202410105