金属负氢在许多催化反应中都是关键的中间体。人们对于金属负氢化合物的制备进行大量的工作,而且通常需要使用有毒性的反应物或者需要使用中间体。
有鉴于此,电子科技大学夏川教授等报道一种非常简单的控制压力的方法制备价格便宜的异相金属负氢电催化剂,实现了可持续的氢原子转移。
本文要点
(1)
在电催化还原CO2模型反应中,使用比较常用的Zn选择性生成CO的催化剂,实现了在异相催化剂表面上得到均相氢原子转移过程,从而能够实现“禁止”的直接加氢反应过程。这种反应过程使得温和反应条件的法拉第效率提高5倍,并且达到83 %。
(2)
实验和理论计算结果显示这种负氢与常见的Zn电催化还原CO2生成CO的过程不同,这种负氢过程的Zn催化反应能够在CO2的碳位点直接加氢,生成甲酸盐。这项工作发展了一种符合可持续发展要求的平台。
参考文献
Luo, L., Liu, X., Zhao, X. et al. Pressure-induced generation of heterogeneous electrocatalytic metal hydride surfaces for sustainable hydrogen transfer. Nat Commun 15, 7845 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-52228-2
https://www.nature.com/articles/s41467-024-52228-2
作者介绍
夏川,电子科技大学材料与能源学院教授、博士生导师,国家青年人才、四川省特聘专家。曾获四川青年五四奖章,2022年中国化学会青年化学奖,2022年中国十大科技进展新闻,2022年德国Falling Walls 科学技术突破奖,第三届川渝科技学术大会优秀论文一等奖,2022年电子科技大学年度人物,2022年成电先进科研工作者,电子科技大学优秀班主任,2023年电子科技大学优秀博士后合作导师等荣誉。他是“双碳”领域知名青年学者,主持多项国家和省市级关键项目,在二氧化碳电化学转化方向取得重大原创性突破,在国际上首次实现二氧化碳到葡萄糖和油脂的人工合成。近5年以第一作者/通讯作者身份在《科学》、《自然-催化》、《自然-纳米技术》、《自然-能源》、《自然-化学》等国际一流期刊发表学术论文20余篇。