不含金属的碳材料具有价格便宜环境友好的优点,是具有前景的光催化剂和电催化剂。碳材料催化剂面临的关键挑战是鉴定活性位点,这是因为通常碳材料的晶化度较低,并且结构复杂。
有鉴于此,苏州大学康振辉教授、程涛教授、刘阳教授等报道发现共轭的双键碳官能团是非金属活性位点,能够高效率的O2光还原制备H2O2。
本文要点
(1)
发现共轭双键能够通过“H2O氧化-O2还原”串联反应,高效率的制备H2O2。使用乙二胺四乙酸(ethylenediaminetetraacetic acid)作为原料,合成了不同的碳基光催化剂,并且分析这些碳基光催化剂的结构变化过程和机理。
(2)
在260 ℃~400 ℃的聚合反应过程中,发现形成N-乙基-2-哌嗪酮结构,从而在可见光催化反应中实现优异的H2O2产率(2884.7 μmol g-1 h-1)。通过一系列控制实验和理论计算,说明共轭的羰基双键是这种非金属光催化剂的关键活性位点。
参考文献
He, T., Tang, H., Wu, J. et al. A metal-free cascaded process for efficient H2O2 photoproduction using conjugated carbonyl sites. Nat Commun 15, 7833 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-52162-3
https://www.nature.com/articles/s41467-024-52162-3