高熵氧化物（HEO）具有不同的元素组成，因此表现出独特的催化性能，在许多应用领域得到广泛的关注。但是，由于高熵氧化物的固有结构不稳定，因此如何制备具有不同空间结构的HEO纳米粒子仍然具有挑战性。有鉴于此，山东大学张进涛教授等通过快速热冲击方法（ rapid thermal shock）在碳载体上合成了具有不同空间结构的超小高熵氧化物纳米粒子（<5 nm）。

本文要点

（1）

合成的低对称HEO BiSbInCdSn-O₄在电催化还原二氧化碳（eCO₂RR）反应中表现出优异的性能，具有非常低的过电势，在比较宽的电化学窗口（-0.3~-1.6 V）内实现高法拉第效率，并且稳定性超过100小时。

（2）

通过实验和理论计算发现，Bi和In之间的供电子-吸电子相互作用使得HEO BiSbInCdSn-O₄发生电子离域，因此改善CO₂的吸附和加氢反应。降低了决速步骤的能量势垒，提高电催化活性和稳定性。这项研究展示了HEO中金属位点的空间结构能够调节eCO₂RR的CO₂吸附状态，为合理设计高效的HEO催化剂提供帮助。

参考文献

Wenwen Cai,  Xueying Cao,  Yueqing Wang,  Song Chen,  Jizhen Ma,  Jintao Zhang, Spatial Structure of Electron Interactions in High-entropy Oxide Nanoparticles for Active Electrocatalysis of Carbon Dioxide Reduction, Adv. Mater. 2024

DOI: 10.1002/adma.202409949

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202409949