通常活化天然气的烷烃化合物中的C-H化学键需要使用过渡金属催化剂。文献报道使用主族催化剂活化C-H键的时候需要加热或者高压,而且反应的位点选择性非常差。
有鉴于此,南京大学王新平教授、梁勇教授等报道Lewis酸-卡宾加合物能够在室温和环境压力进行乙烷/丙烷/丁烷分子的C-H化学键的氧化加成。
本文要点
(1)
加入碱能够调节Lewis酸,而且生成的卡宾能够转化为醛。B(C6H5)3与N,N′-二氨卡宾形成的加合物显著的降低了卡宾的LUMO能级,提高卡宾活化小分子以及惰性化学键,因此能够插入丙烷和丁烷的二级C-H化学键。通过使用更强的Lewis酸Al(ORF)3(ORF=OC(CF3)3)能够活化乙烷分子的一级C-H化学键。
(2)
这项研究展示了主族元素化合物选择性的将天然气烷烃分子以及其他小分子的C-H键转化。说明通过强Lewis酸能够调节卡宾的电子性质,而不是设计新型卡宾分子。
参考文献
Pei, R., Chang, W., He, L. et al. Main-group compounds selectively activate natural gas alkanes under room temperature and atmospheric pressure. Nat Commun 15, 7943 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-52185-w