电催化还原硝酸盐是具有前景的合成氨和废水处理技术。但是NO3-还原为NH3过程包含多个质子耦合电子转移过程,并且能够生成副反应产物(NO2-, H2等),这导致选择性合成氨变得非常困难和挑战性。
有鉴于此,清华大学席靖宇、昆明理工大学材料学院赵宗彦教授、深圳理工大学Lihong Yu等报道纳米花P-Cu/Co(OH)2电催化剂,含有P-Cu簇和P-Co(OH)2纳米片组成,因此能够将NO3-转化为NO2-、NO2-转化为NH3的步骤之间匹配,避免过量NO2-累积,改善串联电催化还原合成氨反应的性能。
本文要点
(1)
从开始的2e-过程,P-Cu能够阻碍*NO2在Cu位点脱附,因此有助于NO2-释放到电解液。P-Co(OH)2具有较好的捕获脱附NO2-能力,有助于6 e-过程催化转化NO2-。
(2)
在1M KOH和0.1M NO3-混合溶液中,P-Cu/Cu(OH)2实现了优异的NH3产率(42.63 mg h-1 cm-2),在-0.4 V的法拉第效率达到97.04 %。这种相互匹配的串联催化反应过程实现了优异的NH3产率,展示了优化串联催化反应的方法,为发展和设计NO3RR电催化剂提供帮助。
参考文献
Qiuyu Yan, Rundong Zhao, Lihong Yu, Zongyan Zhao, Le Liu, Jingyu Xi, Enhancing Compatibility of Two-Step Tandem Catalytic Nitrate Reduction to Ammonia Over P-Cu/Co(OH)2, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202408680
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202408680