由于单原子催化剂能够最大化的利用原子，因此是具有前景的新型制氯反应催化剂（CER）。但是人们对于CER催化反应的本征活性的相关研究仍非常缺乏，缺乏催化剂的原子精度调控技术。

有鉴于此，华中科技大学夏宝玉教授、游波教授等报道合成了一系列原子分散的贵金属催化剂，将贵金属单原子（Pt, Ir, Ru）以明确的M-N₄配位结构分散在氮掺杂纳米碳中得到M1-N-C，因此能够研究和比较CER催化活性。

本文要点

（1）

通过电化学实验、原位Raman光谱表征以及准原位ESR光谱等研究手段，说明了合成的三个M₁-N-C催化剂通过Cl介导Vomer-Heyrovsky机理进行反应，并且催化反应的活性遵循Pt₁-N-C> Ir₁-N-C> Ru₁-N-C。

（2）

DFT理论计算结果发现这种反应活性的趋势是由于Cl*-Cl中间体的结合强度有关，其中ΔG_Cl*-Cl的结合能变化的规律是Pt₁-N-C< Ir₁-N-C< Ru₁-N-C。因此为设计单原子合成Cl₂的电催化剂提供热力学反应描述符。

参考文献

Li Quan, Xin Zhao, Li-Ming Yang, Bo You, Bao Yu Xia, Intrinsic Activity Identification of Noble Metal Single-Sites for Electrocatalytic Chlorine Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202414202

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202414202