理性的调节电催化还原CO2的反应路径生成特定产物受到人们的广泛关注,但是如何设计得到价格合理且鲁棒性的催化剂是其中的关键。
有鉴于此,中国科学院化学所韩布兴院士、朱庆宫研究员、李鹏松博士等报道Sb掺杂Cu催化剂,CuSb,在CO2RR电催化反应过程中能够选择性生成CO和C2+产物。
本文要点
(1)
当过电势为-0.6 V,电流密度为0.3 A/cm2,CO的法拉第效率达到98.2 %。当过电势为-1.1 V,电流密度为1.1 A/cm2,产物的选择性变成C2+,法拉第效率75.6 %。
(2)
实验和理论计算的研究结果说明调节过电势能够控制CuSb催化剂表面的活性氧物种,从而决定了CO2RR电催化反应产物选择性。
在更高的过电势,活性氧物种有助于电势决定步骤生成*COOH,同时减少*CO中间体吸附,因此促进生成CO;在更负的过电势,局部产生的高浓度CO以及Sb具有的更强*CO吸附作用,促进C-C偶联反应和更高程度加氢,因此提高C2+选择性。
参考文献
Pengsong Li*, Jiyuan Liu, Yong Wang, Xiang-Da Zhang, Yuqing Hou, Yichao Zhang, Xiaofu Sun, Xinchen Kang, Qinggong Zhu*, and Buxing Han*, Manipulation of Oxygen Species on an Antimony-Modified Copper Surface to Tune the Product Selectivity in CO2 Electroreduction, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c10472
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c10472