酸性电催化还原CO2能够通过阻碍碳酸盐/碳酸氢盐的形成,从而解决电催化反应过程中的CO2损失。酸性电催化CO2R过程需要高浓度碱金属阳离子,用于避免形成质子浓度较高的环境,阻碍竞争性HER反应。但是高浓度的阳离子导致盐容易在气体扩散层沉淀,导致酸性电催化CO2R体系的持久性比较低。
有鉴于此,新加坡国立大学林彦玮 (Yanwei Lum)教授等报道固体质子导体替换液体电解液的方法调节H+输运。
本文要点
(1)
固体质子导体能够调节电极附近的碱性环境,从而在没有碱金属阳离子的情况选择性的CO2R。
(2)
这种策略能够与许多催化体系兼容。使用纳米多孔Au和单原子Ni催化剂,0.25 M H2SO4阳极电解液,电催化CO2R能够在300 mA cm-2电流密度的CO法拉第效率达到87 %。能够以82.8 %的单程碳效率稳定的110 h电催化。非常重要的是,这种固态电解体系能够将稀释的CO2(5 %)以47.7 %的法拉第效率转化为CO,比其他报道体系的性能高16.4倍。这项研究实现了一种简单但是非常有效的设计策略,有助于发展高效率酸性CO2R电解槽。
参考文献
Bo Wu, Bingqing Wang, Beijing Cai, Chao Wu, Weng Weei Tjiu, Mingsheng Zhang, Zainul Aabdin, Shibo Xi, and Yanwei Lum*, A Solid-State Electrolyte Facilitates Acidic CO2 Electrolysis without Alkali Metal Cations by Regulating Proton Transport, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c11564
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11564