目前工业丙烷脱氢催化反应过程通常使用毒性Cr催化剂或者贵金属Pt催化剂,因此人们希望开发一种替代性的催化剂。有鉴于此,重庆大学刘玲梅教授、刘召辉助理研究员等报道容易制备且价格便宜的Zn2SiO4催化剂,在丙烷脱氢催化反应中实现高效率和稳定性。
本文要点
(1)
Zn2SiO4纳米催化剂不必分散在支撑载体上,能够作为自担载催化剂。在反应诱导期间,Zn2SiO4催化剂内的Zn还原为配位不饱和的ZnOx独立位点,作为高活性的催化位点。Zn2SiO4纳米催化剂在550 ℃能够稳定的200 h丙烷脱氢催化。
(2)
发现向丙烷反应气引入少量CO2能够显著的延长催化剂的寿命(>2000 h),这种增强催化剂寿命的能力来自CO2有助于去除强吸附H*物种的能力,避免ZnOx完全被还原。通过刻蚀表面层的方式,重新暴露Zn活性位点,能够再次恢复Zn2SiO4的催化活性。
这种引入CO2以及催化剂活性位点重生的策略有望利用单一批Zn2SiO4催化剂实现长达一年的丙烷脱氢催化。
参考文献
Zhaohui Liu, Min Mao, Tie Shu, Qingpeng Cheng, Dong Liu, Jianjian Wang, Yun Zhao, Lingmei Liu, Yu Han, Highly Stable Propane Dehydrogenation on a Self-supporting Single-component Zn2SiO4 Catalyst, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202413297
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202413297