武汉理工大学Angew:五元环碳缺陷与Ru的p-d耦合实现优异的HER电催化
纳米技术 纳米 2024-09-15

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碳材料不可避免的存在缺陷位点,但是人们对于缺陷的本征电催化活性机理并不清楚。

有鉴于此,武汉理工大学木士春教授、朱加伟报道构筑富含五元环状的碳材料PRC(pentagonal ring-rich carbon)HER电催化性能,发现五元环比常见的六元环具有改善的电子结构和更加优异的HER电催化活性。

本文要点

(1)

通过Ru团簇与PRC耦合,通过C和Ru原子之间的p-d轨道耦合,Ru团簇向五元环能够产生电子转移,因此能够改善催化活性。

(2)

缺电子Ru团簇导致d能带发生明显的负方向移动,降低氢中间体的结合能,改善不同pH环境的HER电催化活性。在电流密度为10 mA cm-2,PRC显著的将HER的过电势从540 mV降低至380 mV。Ru@PRC催化剂在电流密度为10 mA cm-2和1000 mA cm-2分别实现了28 mV和275 mV过电势。当过电势为50 mV,Ru@PRC催化剂的质量活性和价格活性分别比Pt/C的性能7.83倍和15.7倍。研究结果说明五元环结构缺陷位点的优异HER电催化活性和应用前景。

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参考文献

Lei Gong, Fanjie Xia, Jiawei Zhu, Xueqin Mu, Ding Chen, Hongyu Zhao, Lei Chen, Shichun Mu, Hydrogen Evolution Reactivity of Pentagonal Carbon Rings and p-d Orbital Hybridization Effect with Ru, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202411125

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202411125


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