微观反应途径对电化学性能起着至关重要的作用。然而,人为操纵反应途径仍然面临相当大的挑战。
在本研究中,中科大Wensheng Yan,深圳大学Xingke Cai重点研究了基于RuO2催化剂的经典酸性水氧化,目前该催化剂面临活性低和稳定性差的问题。
文章要点
1)作为概念验证,研究人员提出了一种策略,通过在RuO2主体中引入Mn原子来构建局部结构对称但氧化态不对称的Mn4-δ-O-Ru4+δ活性位点,从而将反应途径从传统的吸附物演化机制转换为氧化物路径机制。
2)通过先进的原位同步加速器光谱和密度泛函理论计算,我们证明了非对称Mn4-δ-O-Ru4+δ微结构中的双活性金属位点通过氧化物路径机制优化吸附能和速率决定台阶势垒的协同作用。
这项研究强调了设计反应途径的重要性,并为促进酸性水氧化提供了一种替代策略。
参考文献
Ji, Q., Tang, B., Zhang, X. et al. Operando identification of the oxide path mechanism with different dual-active sites for acidic water oxidation. Nat Commun 15, 8089 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-52471-7
https://doi.org/10.1038/s41467-024-52471-7