微观反应路径对电化学催化反应性能具有决定性影响,但是人工调控微观反应路径仍然具有非常大的困难与挑战。
有鉴于此,中国科学技术大学闫文盛研究员、深圳大学蔡兴科研究员等报道研究RuO2的经典酸性水氧化反应机理,探索RuO2酸性OER活性低和稳定性差的原因。
本文要点
(1)
作者提出了通过Mn原子掺杂构筑不对成氧化态的Mn4-δ-O-Ru4+δ活性位点的策略,能够将反应路径从吸附物转化过程变成氧化物机制。
(2)
通过先进的原位同步辐射光谱表征和DFT理论计算,发现结构不对称Mn4-δ-O-Ru4+δ活性位点的双活性金属能够氧化物路径的吸附能和决速步骤能垒。这项研究说明调节反应路径和过程的重要性,为改善酸性水氧化提供新型策略。
参考文献
Ji, Q., Tang, B., Zhang, X. et al. Operando identification of the oxide path mechanism with different dual-active sites for acidic water oxidation. Nat Commun 15, 8089 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-52471-7
https://www.nature.com/articles/s41467-024-52471-7