南洋理工大学&中科院固体物理所Chem:调控Au-Cu的Janus结构控制CO2电催化产物选择性
纳米技术 纳米 2024-09-16

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虽然Cu对碳中间体的结合能比较合适,但是因为多电子过程和反应能垒难以预测,导致产物选择性难以让人满意,有可能同时生成数十种不同产物。

有鉴于此,中国科学院院固体物理研究所李越研究员、南洋理工大学范红金教授等报道通过基于能量亲和性的合成策略进行调节半相干界面(semi-coherent interface),能够连续的改变Cu位点的化学价态,能够通过调节多种关键性因素(包括中间体覆盖度、吸附结构、吸附能)调控产物选择性。

本文要点

(1)

制备了二聚体、Janus结构、橡果型Janus多种Au-Cu催化剂,能够分别选择性的生成CH3OH,C2H4,C2H5OH。合成方法具有非常好的重复性,能够进行规模扩大,说明具有工业化的前景。

(2)

通过调节Janus纳米结构,能够实现界面Cu的氧化态、*CO覆盖度、中间体吸附结构的调控。优化的Au-Cu Janus催化剂能够达到466.1 mA cm-2电流密度, C2+产物选择性达到80.0 %。通过原位SERS表征和DFT理论计算揭示了反应机理。

这项工作丰富了串联催化剂的中间体选择性的设计方法。

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参考文献                 

Tao Zhang, Bao Zhang, Yipeng Zang, Pan Zeng, Yue Li, Hong Jin Fan, A selectivity switch for CO2 electroreduction by continuously tuned semi-coherent interface, Chem 2024

DOI: 10.1016/j.chempr.2024.04.009

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929424001736


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