通过可再生电能制备绿氢进行CO2选择性加氢催化制备甲醇等高附加值化学品是具有前景的降低CO2排放以及利用碳资源。但是,电催化还原CO2过程面临着严重的竞争性RWGS副反应,因此反应面临转化率-选择性的平衡问题,导致产物中的MeOH选择性较低。
有鉴于此,中国科学技术大学路军岭教授等报道InOx包覆层修饰PdCu双金属纳米粒子,构筑了InOx/Cu和InOx/PdIn双重界面,打破了转化率-选择性的平衡,实现了20 %的CO2转化率和80 %的MeOH选择性,这个产率接近热力学平衡的极限,催化剂的性能显著超过了传统金属催化剂(单一金属/氧化物界面结构)的性能。
本文要点
(1)
通过微观结构表征和光谱表征,发现InOx/PdIn界面有助于活化CO2生成甲酸,相邻的InOx/Cu界面有助于甲酸中间体生成甲氧基物种,因此改善MeOH选择性。
(2)
这项研究通过对双金属纳米粒子氧化物包覆层实现了双重界面设计,为设计高活性和选择性催化剂提供帮助。
参考文献
Qimeng Sun, Xinyu Liu, Qingqing Gu, Zhihu Sun, Hengwei Wang, Lina Cao, Yuxing Xu, Shang Li, Bing Yang, Shiqiang Wei, and Junling Lu*, Breaking the Conversion-Selectivity Trade-Off in Methanol Synthesis from CO2 Using Dual Intimate Oxide/Metal Interfaces, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c09106
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c09106