人们对开发催化剂以实现高性能水性锌碘电池 (AZIB) 的可逆碘转化反应的兴趣日益浓厚。虽然双原子催化剂 (DAC) 因其促进协同电荷相互作用的能力而在各种催化反应中表现出优异的性能,但它们在 AZIB 中的应用仍未被探索。
在此,东北大学Yu Song首次提出了一种由锚定在氮掺杂碳基质 (MnZn-NC) 上的 Mn-Zn 双原子组成的 DAC,用于碘负载,从而得到一种高性能 AZIB,在 1 A g-1 时容量为 224 mAh g-1,在 320,000 次循环中具有出色的循环稳定性。
文章要点
1) 通过自旋交换机制刺激沿 Mn-N-Zn 桥的电子跳跃。该过程拓宽了 Mn 3dxy 谱带宽度并增强了催化剂的金属特性,从而促进了催化剂和反应中间体之间的电荷转移。
2)Zn d 轨道内电子占有率的增加提高了 Zn 的 d 带中心,从而增强了 MnZn-NC 和 I 基物种之间的化学相互作用。此外,机制研究表明了对其他具有自旋极化原子的金属-Zn-NC DAC 的潜在适用性。
研究工作阐明了对双原子催化剂的清晰机制理解,并为 AZIB 的催化剂设计提供了新的见解。
参考文献
Peng Hei, et al, Diatomic Catalysts for Aqueous Zinc-Iodine Batteries: Mechanistic Insights and Design Strategies, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202410848
DOI: 10.1002/anie.202410848
https://doi.org/10.1002/anie.202410848