巩金龙Chem:非贵金属丙烷脱氢催化剂的微环境调控作用
纳米技术 纳米 2024-09-18

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人们虽然发现非贵金属催化剂是具有前景的丙烷脱氢催化剂,但是如何得到更高的丙烯选择性仍然是个巨大的挑战,并且需要调节催化剂的微环境。

有鉴于此,天津大学巩金龙教授、赵志坚教授等通过理论和实验方法研究三个常见的丙烷脱氢金属催化剂(Pt, Pd, 非贵金属Ni)。

本文要点

(1)

研究发现Ni催化剂的选择性较低是因为Ni原子之间的距离(Δd)较小,导致Ni容易发生副反应。Ni的金属间合金能够改变Δd,从而实现调控催化剂的微环境,这种Δd描述符被称之为孤立度(degree-of-isolation)。

(2)

通过在孤立度和选择性之间建立火山形曲线,能够直接预测催化剂的丙烯选择性。发现丙烯选择性存在两种相互竞争的因素(直接脱附vs进一步脱氢)。

优化得到的NiIn催化剂具有合适的Ni-C排斥性,丙烷脱氢催化反应的丙烯选择性>91 %。这项研究解释Ni基催化剂在丙烷脱氢催化反应的Sabatier机理,说明微环境调控的重要作用。

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参考文献

Xin Chang, Zhenpu Lu, Ran Luo, Xianhui Wang, Guodong Sun, Donglong Fu, Zhi-Jian Zhao, Jinlong Gong, Microenvironment engineering of non-noble metal alloy for selective propane dehydrogenation, Chem 2024

DOI: 10.1016/j.chempr.2024.08.017

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929424004327


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