基于LiNi_1-x-yCo_xMn_yO₂正极的全固态锂电池(ASSLB)存在电解质-正极界面问题，例如高工作电压下氧气逸出和与电解质的副反应，导致严重的结构损坏和快速的容量衰减。

在此，华南理工大学Jun Liu提出了一种协同的“催化转化”集成机制原位构建可控的正极-电解质界面(CEI)，旨在同步提高循环过程中的电化学和结构稳定性。

文章要点

1）通过在高压操作的LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂(NCM811)上使用功能性聚吡咯(PPy)作为涂层，研究人员发现聚吡咯环的N-H键可以产生N-H…O氢键相互作用以减轻氧气的释放。具体来说，通过氢键，还原性较高的O夺取质子-H形成OH。产生的杂散OH与O2-一起进一步与芳香骨架周围的Li+配位，被亲核π-π相互作用打断，从而促进了富含Li₂O-LiOH的CEI的原位生成。

2）最后，寄生界面副反应和氧气释放得到显著抑制，使NCM@PPy全电池具有优异的循环性能，容量保持率为81.2%。这种原位生成的富含Li₂O-LiOH的CEI使得NCM811正极在0.5 C下实现了122mAh·g^-1的容量，工作电压为4.3V，寿命超过100次循环，展示了在储能领域的实际应用潜力。

参考文献

Xuanyi Zhou, et al, Chemo-mechanical stable cathode interphase via interface in-situ catalytic-conversion integrated design for all solid-state batteries, Energy Environ. Sci., 2024

DOI: 10.1039/D4EE02827A