氢能技术的发展是绿色经济的核心。作为实施氢存储的先决条件,需要活性和稳定的(脱)氢反应催化剂。到目前为止,与昂贵成本相关的贵金属的使用在该领域占主导地位。
在此,北京航空航天大学Xiang Li,Ye Sun ,Yifei Sun ,莱布尼茨催化研究所Matthias Beller提出了一类新型低成本钴基催化剂(Co-SAs/NPs@NC),其中高度分布的单金属位点与小定义的纳米颗粒协同结合,可实现高效的甲酸脱氢。
文章要点
1)具有原子分散的CoN2C2单元和封装的7-8 nm纳米颗粒的最佳材料使用碳酸丙烯酯作为溶剂实现了1403.8 mL·g−1·h−1的优异气体产量,5次循环后无活性损失,比商业Pd/C高15倍。
2)原位分析实验表明,与相关的单金属原子和纳米粒子催化剂相比,Co-SAs/NPs@NC增强了关键中间体单齿HCOO*的吸附和活化,从而有利于后续C-H键的断裂。
3)理论计算表明,钴纳米粒子的集成提高了Co单原子的d带中心作为活性中心的位置,从而增强了HCOO*中间体羰基O与Co中心的耦合,从而降低了能垒。
参考文献
Shi, Y., Luo, B., Sang, R. et al. Combination of nanoparticles with single-metal sites synergistically boosts co-catalyzed formic acid dehydrogenation. Nat Commun 15, 8189 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-52517-w
https://doi.org/10.1038/s41467-024-52517-w