由于目前缺乏结构明确的催化剂和自旋调控方法,因此目前M-N-C电催化剂在OER和ORR反应的性能与自旋之间的关系仍然是个巨大挑战。
有鉴于此,悉尼大学魏力博士、陈元教授、东北大学李昊副教授等报道将修饰在炭黑上的酞菁钴(CoPc)锚定在聚合物保护的磁性纳米粒子上。
本文要点
(1)
通过内建电场作用,Co中心原子的自旋从低自旋(LS)变成高自旋(HS),该过程不必进行催化剂的结构调节,通过这种方式使得TOF提高一个数量级,ORR反应生成H2O2的选择性提高50 %,ORR的磁性电流提高达到≈4000 %。
(2)
催化剂显著的减少磁性材料的用量,能够在100 cm2电解槽稳定100 h制备纯H2O2溶液。这项研究能够应用于其他金属酞菁催化剂,从而发展了一种材料能够研究自旋与电催化剂的关系。
参考文献
Zixun Yu, Di Zhang, Yangyang Wang, Fangzhou Liu, Fangxin She, Jiaxiang Chen, Yuefeng Zhang, Ruijie Wang, Zhiyuan Zeng, Li Song, Yuan Chen, Hao Li, Li Wei, Spin Manipulation of Heterogeneous Molecular Electrocatalysts by an Integrated Magnetic Field for Efficient Oxygen Redox Reactions, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202408461