NO₃RR为处理硝酸盐污染的废水以及可持续合成氨提供可行的方案，NO₃RR反应种控制表面活性氢（*H）物种是增强NO₃RR反应动力学的关键，但是人们的原子尺寸理解非常缺乏。

有鉴于此，厦门大学李剑峰教授、郑世胜助理教授、北京大学潘峰教授等通过AIMD分子动力学模拟研究Cu(111)电极/电解液界面的NO₃RR电催化反应中，阳离子-水-吸附物之间的相互作用。

本文要点

（1）

作者发现NO₃RR电催化反应过程中的关键氧中间体物种（*NO，*NO₂，*NO₃）能够与阳离子稳定的配位，因此通过位阻效应能够避免形成连续的氢键网络，进一步被水分子氢化。

（2）

*H在界面的移动能垒更低，同时阳离子不会影响氧物种的加氢反应能垒，从而有助于加氢催化反应产生新过程，因此*H起到促进NO₃RR反应动力学的作用。

这项工作有助于理解如何通过阳离子-水分子-吸附物之间相互作用增强NO₃RR电催化反应机理，有助于进一步发展NO₃RR电催化反应的电解质和电催化剂。

参考文献

Shisheng Zheng*, Xinzhe Yang, Zhong-Zhang Shi, Haowen Ding, Feng Pan*, and Jian-Feng Li*, The Loss of Interfacial Water-Adsorbate Hydrogen Bond Connectivity Position Surface-Active Hydrogen as a Crucial Intermediate to Enhance Nitrate Reduction Reaction, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c08256

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08256