电催化还原CO2为合成燃料提供一种可持续的路径,Cu催化剂能够用于合成高附加值C2+醇,但是人们对于C-C偶联反应和反应路线过程缺乏理解和认识,这阻碍了人们开发高效率的CO2转化为C2+醇的催化剂。
有鉴于此,西北工业大学潘富平教授、陈凯杰教授、段志遥教授等报道多孔NiO催化剂能够选择性的还原CO2制备乙醇,当过电势为-0.6 V,乙醇的法拉第效率达到75.2 %。
本文要点
(1)
由于丰富的介孔结构有助于形成CO2富集的局部环境以及缺少H2O的界面,阻碍HER反应,增强NiO电催化还原CO2的活性。
(2)
通过C1原料的催化反应实验,原位光谱,理论计算,发现NiO催化剂表面能够发生*CO2和*COOH的直接偶联,*CO2-COOH还原生成乙醇通过*COCOH和*OC2H5过程在能量上合理。NiO具有的独特C-C反应路径与Cu催化剂的*CO二聚反应路径不同,NiO的独特偶联反应路径是因为极化Ni2+-O2-位点具有非常强的CO2吸附导致的。这项工作不仅展示了Ni催化剂在CO2转化为C2+具有的反应路径,而且为开发新型C-C偶联生成C2+反应提供帮助。
参考文献
Ting Wang, Xinyi Duan, Rui Bai, Haoyang Li, Chen Qin, Jian Zhang, Zhiyao Duan, Kai-Jie Chen, Fuping Pan, Ni-Electrocatalytic CO2 Reduction Toward Ethanol, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202410125