开发使用可再生的苯酚制备芳胺的路径能够替代基于化石燃料的硝基芳烃加氢催化反应,但是使用可再生苯酚转化为芳胺的路径具有非常大的挑战。苯酚的Ar-OH化学键解离能非常高,而且容易造成副反应,这为苯酚选择性转化为芳胺造成困难。
有鉴于此,中国科学院化学所韩布兴院士、华东师范大学吴海虹教授等报道气化热解制备方法,将密度非常高的单原子Pd固定在CeO2载体上,得到优异耐烧结能力的Pd1/CeO2催化剂。
本文要点
(1)
得到的Pd1/CeO2催化剂具有优异的苯酚选择性生成芳胺性能,产率达到76.2 %。对比的Pd纳米催化剂主要生成芳香环饱和化的产物。
(2)
Pd1/CeO2具有优异的催化活性,高负载量的Pd单原子以及丰富的表面缺陷位点以及合适的酸性-碱性。
这项工作发展了从可再生原料可持续的制备芳胺的方法。
参考文献
Yaqin Wang, Bingfeng Chen, Lina Li, Xuelei Mei, Yucheng Gu, Haihong Wu, Mingyuan He, Buxing Han, Thermally-stable single-site Pd on CeO2 catalyst for selective amination of phenols to aromatic amines without external hydrogen, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202412062
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202412062