强金属-载体之间相互作用(SMSI)对于尺寸稳定单原子(M1)或者团簇(Mn)等<2 nm金属位点非常重要。但是如何进一步打破<2 nm催化剂的催化活性-稳定性平衡具有非常大的困难和挑战,这是因为较强的相互作用导致。
有鉴于此,中国科学技术大学张颖副教授、中国科学院上海应用物理研究所李炯研究员、佐治亚理工学院Zhang Kaihang等首次报道提出了SMSI与反应性的金属载体相互作用之间进行结合。
本文要点
(1)
通过详细的表征,说明SMSI效应能够稳定金属,并且调节使得Ni1团聚,变成Nin位点。同时,RMSI能够通过载体的P原子实现Nin,因此产生的< 2nm的Ni2Pn。
(2)
通过自适应的配位作用和电子作用改善Ni2Pn,因此产生合适的吸附-脱附动力学。Ni2Pn位点在p-氯硝基苯以及炔基醇的选择性加氢催化反应中得到优异的活性。产率比Ni1或Nin位点的性能提高20.2倍和3.0倍。
这项工作为调控金属-载体相互作用提供新方向,能够推动尺寸<2 nm催化剂的发展和应用。
参考文献
Zemin Chen, Xinyu Li, Guangyue Xu, Tianci Xiao, Dechen Wang, Chufei Wang, Kaihang Zhang, Jiong Li, Yang Pan, Yan Qiao, Ying Zhang, Synergize Strong and Reactive Metal-Support Interactions to Construct Sub-2 nm Metal Phosphide Cluster for Enhanced Selective Hydrogenation Activities, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202413788
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202413788