电化学C-H键氧化是高效且符合可持续发展的制备高附加值化学品策略。有鉴于此，北京大学马丁教授、天津科技大学尹振教授等报道高选择性的连续流动相电化学甲苯氧化反应制备高附加值氧化衍生物的方法。

本文要点

（1）

这个反应方法使用电化学膜电极进行电催化氧化，能够生成多种多样的氧化产物，包括苯甲醇、苯甲醛、苯甲酸酯。通过调节Co₃O₄电催化剂的表面工程和界面工程，实现控制产物的选择性。钛膜修饰1D Co₃O₄纳米针作为电催化剂，实现了47.6 %的甲苯转化率，其中苯甲醛的选择性达到90 %。当Co₃O₄纳米针/Ti修饰MnO₂纳米片作为催化剂，反应的产物转变为苯甲醇，转化率为32.1 %，选择性达到90.1 %。当电流密度>1.5 mA cm^-2，能够以58.5 %的转化率和92 %的选择性生成苯甲酸酯，因此实现了调节甲苯氧化的反应路径。

（2）

DFT理论计算结果显示MnO₂修饰在Co₃O₄上能够优化电子结构，调节中间体的吸附。这项工作发展了符合可持续发展的高效率连续流动相控制制备氧化衍生物的策略。

参考文献

Zhaohui Yin, Zirui Gao, Lan Luo, Xiaohui Zhang, Wenxiang Hou, Wenjing Dai, Shuheng Tian, Xuetao Qin, Maolin Wang, Mi Peng, Kaihua Li, Songbo Wang, Lei Zhang, Hong Wang, Jianxin Li, Qingjun Zhu, Bowen Cheng, Zhen Yin, Ding Ma, A Green and Efficient Electrocatalytic Route for the Highly-Selective Oxidation of C–H Bonds in Aromatics over 1D Co₃O₄-Based Nanoarrays, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202415044

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202415044