通过CO2和硝酸盐电催化合成尿素是具有前景的路线,但是反应过程中的质子和硝酸盐过量,但是反应界面的CO2不足,导致反应发生单独的硝酸盐还原或者产氢而不是C-N偶联。
有鉴于此,苏州大学晏成林教授、王梦凡副教授等报道通过双层聚合物层,系统的调节微环境,解决了这个挑战。
本文要点
(1)
使用本征多孔的聚合物作为上层聚合物,能够物理筛分分子,产生较低的水扩散,阻碍制氢反应,并且对CO2较高的透过率实现CO2传质。
聚苯胺具有丰富的碱性氨基官能团,能够与酸性CO2分子产生相互作用,因此用于富集CO2分子,有助于C-N偶联反应。
(2)
通过这种微环境的调控,尿素的合成产率达到1671.6 μg h-1 mg-1,法拉第效率达到75.3 %。这个性能是目前电化学合成尿素体系最好的一批。
参考文献
Zhichao Wang, Mengfan Wang, Qiyang Cheng, Yanzheng He, Sisi Liu, Jie Liu, Xiaolei Yuan, Yunfei Huan, Tao Qian, Chenglin Yan, Orderly Coating of Bilayer Polymer to Tailor Microenvironment for Efficient C-N Coupling Toward Highly Selective Urea Electrosynthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202416832
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202416832