在异相催化剂领域,如何优化单原子催化剂(SAC)的反应活性和选择性仍然是个巨大挑战。
有鉴于此,上海大学张登松教授、慕尼黑大学Emiliano Cortés等报道通过POM(金属聚阴离子簇)电子相互作用(PMEI,polyoxometalates-mediated electronic interaction),构筑CeO2载体修饰POM的Pt单原子,命名为Pt1/CeO2-HPW,实现了选择性催化。
本文要点
(1)
通过CeO2载体之上的Pt单原子和HPW簇独特的结构产生PMEI效应,CeO2对HPW的亲电性W发生电子转移,随后Pt原子向缺电子CeO2提供电子。这种现象能够增强Pt原子携带的正电荷,调控O2活化,限制晶格氧的移动,比Pt1/CeO2单原子催化剂相比得到更好的效果。
(2)
Pt的电子结构以及HMP的局部强酸性能够增强NH3的分解,NO转化反应的N2选择性,当使用挥发有机化合物作为反应物,具有更高的CO2产物选择性。
这项研究发展了平衡反应性和选择性的SAC单原子催化剂的设计理念,有助于环境催化应用。
参考文献
Tianwei Lan, Rambabu Yalavarthi, Yongjie Shen, Min Gao, Fuli Wang, Qingmin Hu, Pengfei Hu, Mohsen Beladi-Mousavi, Xin Chen, Xiaonan Hu, Huiqian Yang, Emiliano Cortes, Dengsong Zhang, Polyoxometalates-Mediated Selectivity in Pt Single-Atoms on Ceria for Environmental Catalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202415786
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202415786