酸性体系电催化还原CO2具有较高的碳利用效率,但是难以在较低的过电势选择生成C2+。
有鉴于此,多伦多大学Edward H. Sargent院士、David Sinton教授、耶鲁大学钟明江教授等报道Cu氧化物催化剂在中性/碱性体系的优异电催化活性难以在酸性体系实现的原因,而且开发了酸性体系稳定且性能优异的Cu催化剂。
本文要点
(1)
在酸性体系中Cu氧化物能够腐蚀为Cu例子,导致Cu纳米粒子的C2+活性位点失活,这个现象促进作者设计了强酸性体系原位还原Cu纳米粒子的方法。
(2)
原位Raman和X射线光谱表征说明Cu簇预催化剂配体和原位形成的Cu纳米粒子之间之间成键,并且具有丰富的不饱和配位Cu原子,因此在较低的过电势得到62 %的C2H4法拉第效率。这个结果比报道的酸性电催化CO2-C2+体系提高1.4倍。
参考文献
Dongha Kim, Sungjin Park, Junwoo Lee, Yiqing Chen, Feng Li, Jiheon Kim, Yang Bai, Jianan Erick Huang, Shijie Liu, Eui Dae Jung, Byoung-Hoon Lee, Panagiotis Papangelakis, Weiyan Ni, Tartela Alkayyali, Rui Kai Miao, Peihao Li, Yongxiang Liang, Ali Shayesteh Zeraati, Roham Dorakhan, Debora Motta Meira, Yanna Chen, David Sinton*, Mingjiang Zhong*, and Edward H. Sargent*, Acid-Stable Cu Cluster Precatalysts Enable High Energy and Carbon Efficiency in CO2 Electroreduction, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c09230
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c09230