持续精细调节金属活性位点的电子结构对于最大限度地提高硝酸盐还原反应（NO₃⁻RR）对氨（NH₃）的性能并阐明反应机理至关重要。

在这里，深圳大学Chuanxin He，Qi Hu采用单原子Cu-N-C作为模型系统，并开发一种强大的策略来通过用B原子设计第一和第二配位壳（CS）来精细地定制Cu的电子结构。

文章要点

1）研究发现，B的第一次和第二次CS修饰会产生两种相反的效应：第一次修饰导致Cu-N键的拉伸应变和Cu的价态降低，而第二次CS修饰导致压缩应变和价态增加。

2）得益于B诱导的双向调节机制，研究人员不断调整Cu的电子结构以达到吸附火山曲线的顶部，从而同时降低NO₃⁻RR和水解离步骤的能垒。因此，优化的Cu-N₄B₂催化剂表现出优于其他Cu-N-C催化剂的NO₃⁻RR性能。

显然，这项工作为通过精细调整金属电子结构来设计高效的NO₃⁻RR电催化剂提供了指导。

参考文献

Tianchi Huang, et al, Coordination environment-tailored electronic structure of single atomic copper sites for efficient electrochemical nitrate reduction toward ammonia, Energy Environ. Sci., 2024

DOI: 10.1039/D4EE02746A