酸性电解液电催化还原CO2具有高碳利用效率和稳定性,因此受到人们的广泛关注。但是人们对于酸性电催化CO2反应体系的质子来源以及碱金属阳离子的作用仍然存在争议。
有鉴于此,香港科技大学邵敏华教授、香港科技大学/大湾区大学(筹)Yao Yao等报道通过旋转圆盘电极和表面增强Raman表征技术,发现酸性电催化还原CO2需要形成界面中性/碱性环境的重要性。
本文要点
(1)
作者发现水分子作为CO2R的质子来源,而不是氢原子。Helmholtz面之外的碱金属阳离子能够活化H2O分子,促进界面吸附CO分子脱附。溶剂化的CO2分子、或者CO2(aq)是CO2R的反应分子。
(2)
这项研究有助于深入理解酸性电催化CO2R反应的电极/电解液界面,有助于进一步发展酸性CO2R体系。
参考文献
Yao Yao, Ernest Pahuyo Delmo, Minhua Shao, The Electrode/Electrolyte Interface Study during the Electrochemical CO2 Reduction in Acidic Electrolytes, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202415894
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202415894