OER反应过程能够对许多电催化反应提供质子,包括水分解制氢、CO2合成甲醇。Ir的氧氢氧化物(IOH)是优异的OER电催化剂,因为Ir的氧氢氧化物能够很好的平衡稳定性和催化活性。IOH的这种稳定性和催化活性的平衡是通过原子结构改变而实现的。无定形IOH具有最好的结构变化能力,但是无定形IOH的稳定性较低。这个现象与晶体化IOH材料恰好相反。IOH材料的这些特点能够用于设计和减少IOH催化剂的用量,但是目前人们对于原子尺度这种催化剂的活性和稳定性的关系并不清楚,因此阻碍了人们进一步对IOH催化剂设计。
有鉴于此,马克斯·普朗克学会弗里茨·哈伯研究所Lorenz J. Falling教授、Travis E. Jones教授等报道通过文献报道和这项研究的各种IOH材料,提出了IOH催化剂的设计策略。
本文要点
(1)
选取IrOOH纳米片作为研究对象,IrOOH纳米片具有优异的催化剂使用效率和可预测的结构。发现IrOOH的晶体化学稳定性比无定形的稳定性更高。晶体结构IrOOH纳米片具有密集的金字塔型3价氧(μ3Δ-O),从而保证结构稳定,同时能够可逆的还原,避免在还原电势发生结构坍塌。
(2)
与其他IOH材料以及文献报道材料进行比较,验证了这种普适性的发现。作者提出了合成的简单规则,能够通过原子结构模型预测IOH的稳定性和反应活性。这项工作得到的规律有助于原子尺寸设计新型OER电催化剂。
参考文献
Lorenz J. Falling*, Woosun Jang, Sourav Laha, Thomas Götsch, Maxwell W. Terban, Sebastian Bette, Rik Mom, Juan-Jesús Velasco-Vélez, Frank Girgsdies, Detre Teschner, Andrey Tarasov, Cheng-Hao Chuang, Thomas Lunkenbein, Axel Knop-Gericke, Daniel Weber, Robert Dinnebier, Bettina V. Lotsch, Robert Schlögl, and Travis E. Jones*, Atomic Insights into the Competitive Edge of Nanosheets Splitting Water, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c10312
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c10312