电化学还原CO2RR被广泛研究用于合成高附加值的C1和C2+烃类以及氧化衍生物。通常人们使用纯的CO2作为反应物,但是这并不符合真实工业排放的CO2。这些无毒气体除了导致全球变暖问题,而且人们对于工业提纯具有非常大的需求。其中存在的杂质气体能够对CO2RR电催化反应的机理以及催化活性和选择性产生巨大的影响。NOx, SOx, O2, N2, 卤离子等杂质能够显著的降低CO2RR的转化率和产物选择性。
有鉴于此,印度尼赫鲁先进科学研究中心Sebastian C. Peter等综述报道含有杂原子的杂质气体分子与CO2共同还原,生成稳定的C-N、C-S、C-X化学键,并且总结了杂质气体参与的CO2RR面临的局限,提出具有可行性的解决方案。
本文要点
(1)
利用可再生能源电力将SOx-NOx-O2-N2-NH3与CO2共同生成C-X键进行结合,可以减少价格昂贵的二氧化碳净化和再生处理,发展更加简便和安全的电化学途径制备重要化学品。
(2)
讨论总结目前研究的局限,包括(i)所需产品的FE较低,(ii)探索了多种金属,但没有进行单一材料的广泛探索,(iii)将二氧化碳和其他物质同时带到活性位点附近仍然具有挑战性,(iv)一些催化剂材料仅在理论上进行了研究,尚未在实验上实施,(v)含硫杂质(离子或气体)的共还原还没有深入的研究,(vi)如何从C-C偶联产物和N产物中提纯C-N键合产物。
参考文献
Soumi Mondal, Sebastian C. Peter, A Perspective on Electrochemical Point Source Utilization of CO2 and Other Flue Gas Components to Value Added Chemicals, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202407124
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202407124