开发用于CO氧化的高活性Pd单原子催化剂对于环境保护和基础研究都非常重要,但是单原子Pd催化剂面临着非常有限的催化反应活性和热稳定性。
有鉴于此,华盛顿州立大学化学工程和生物工程系、西北太平洋国家实验室王勇教授、王化民等报道一种热力学稳定的以TiO2作为载体的Pd单原子催化剂,通过H2处理调节Pd原子的配位,在CO催化氧化反应中表现增强的催化活性。
本文要点
(1)
作者通过详细的表征技术研究发现H2处理的Pd单原子催化剂减少了最近的Pd-O配位数目,形成短程Pd-Ti配位结构,因此显著的改善Pd单原子的稳定性,甚至是高温稳定性。
(2)
在CO催化氧化反应中,发现一部分Pd-Ti配位变成与O或CO配位。独特的Pd局部配位环境能够促进CO吸附,改善相邻氧物种的活性,因此产生优异的催化活性。
发现H2处理的Pd单原子催化剂在120 ℃的TOF比O2处理的Pd单原子催化剂或者其他Pd/Pt单原子催化剂高1个数量级。这些研究结果有助于设计工业应用以及环境领域的高性能单原子催化剂。
参考文献
Yubing Lu, Fan Lin, Zihao Zhang, Coogan Thompson, Yifeng Zhu, Nassar Doudin, Libor Kovarik, Carlos E. García Vargas, Dong Jiang, John L. Fulton, Yiqing Wu, Feng Gao, Zdenek Dohnálek, Ayman M. Karim, Huamin Wang*, and Yong Wang*, Enhancing Activity and Stability of Pd-on-TiO2 Single-Atom Catalyst for Low-Temperature CO Oxidation through in Situ Local Environment Tailoring, J. Am. Chem. Soc. 20204
DOI: 10.1021/jacs.4c07861
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c07861