太阳能驱动CO₂还原制备乙烯C₂₊产物是实现碳中和的代表性策略，但是由于缓慢的电子转移以及复杂的C-C偶联反应，如何使用Cu催化剂从CO₂和H₂O高效率的选择性生成乙烯仍然具有非常大的挑战。

有鉴于此，新加坡国立大学刘斌教授、林志群教授、南京大学邹志刚院士、姚颖方教授等报道通过精细的设计，在富含硫缺陷的MoS_x/Fe₂O₃纳米片光催化剂，通过界面缺陷作为串联的催化活性位点，促进不对称C-C偶联，实现了高效的光催化还原CO₂制备乙烯，催化体系无需Cu、贵金属、牺牲试剂。

本文要点

（1）

界面S缺陷能够导致相邻不饱和配位S原子形成Fe-S化学键，形成快速电子转移通道，构筑Z型能带结构。这种S缺陷能够发生强烈的耦合相互作用，生成Mo-Fe杂核固氮酶类似结构，将d能带位置上移。

（2）

这种生物启发界面结构能够通过d-p杂化遏制*CO和*COH之间的经典排斥作用，改善不对称C-C偶联反应，实现了0.565 %的太阳能转化为化学能的效率，产物中乙烯的选择性达到84.9 %。通过进一步MoS_x/WO₃结构强化，这个设计材料优化界面电子转移，发展了不含Cu或贵金属的CO₂还原制备C₂₊催化剂。

参考文献

Wentao Song, Cheng Wang, Yong Liu, Kok Chan Chong, Xinyue Zhang, Tie Wang, Yuanming Zhang, Bowen Li, Jianwu Tian, Xianhe Zhang, Xinyun Wang, Bingqing Yao, Xi Wang, Yukun Xiao, Yingfang Yao*, Xianwen Mao, Qian He, Zhiqun Lin*, Zhigang Zou*, and Bin Liu*, Unlocking Copper-Free Interfacial Asymmetric C–C Coupling for Ethylene Photosynthesis from CO₂ and H₂O, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c10023

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c10023