上海交大&上海科技&同济大学JACS:手性Ag电催化还原CO2制备多碳产物
纳米技术 纳米 2024-10-03

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使用Cu之外的催化剂电催化还原CO2制备多碳化合物具有挑战。Ag催化剂是常见的金属催化剂,能够电催化还原CO2生成CO。目前,由于C-C偶联反应的*OCCO中间体能垒非常高,因此C-C偶联反应难以发生,导致还没有文献能够使用Ag催化还原CO2生成多碳产物。

有鉴于此,上海交通大学车顺爱教授、韩璐教授、田长麟教授、Yuxi Fang、上海科技大学马延航副教授、同济大学段瑛滢等报道手性Ag纳米结构催化剂薄膜CNAFs(chiral nanostructured Ag films)能够调节形成平行的电子自旋,促进生成三重态OCCO中间体,纳米结构的螺旋晶格能够降低*OCCO的反应能量,促进C-C偶联和*OCCO加氢生成C2+产物。

本文要点

(1)

使用苯丙氨酸作为打破对称性的试剂,通过电化学沉积法制备螺旋晶格畸变CNAFs纳米片。在12.5 atm CO2的KHCO3电解液进行电催化,生成C2+产物的法拉第效率达到~4.7 %,生成的C2+产物包括C2H4, C2H6, C3H8, C2H5OH, CH3COOH。

(2)

这项研究发现手性纳米结构材料能够调节催化反应的功能,促进生成三重态中间体和产物。


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参考文献

Wanning Zhang, Jing Ai, Tianwei Ouyang, Lu Yu, Aokun Liu, Lu Han*, Yingying Duan*, Changlin Tian*, Chaoyang Chu, Yanhang Ma*, Shunai Che*, and Yuxi Fang*, Chiral Nanostructured Ag Films for Multicarbon Products from CO2 Electroreduction, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c08445

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08445


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