镍基催化剂具有非常高的甲烷干法重整(DRM)催化活性,但是因为烧结和/或积碳导致镍催化剂迅速失活。
有鉴于此,美国橡树岭国家实验室Felipe Polo-Garzon等报道提出了一种直接的方法,通过加强金属-载体相互作用来锚定分散的镍位点,从而使镍活性位点嵌入脱铝的β沸石中,具有优异的稳定性和DRM催化反应速率。
样品的制备过程包括脱铝β分子筛和硝酸镍混合物固态研磨,然后在精确控制的气流条件下煅烧。结合原位XAS和从头计算模拟,说明催化剂合成过程中有效去除副产物能够加强Ni-Si相互作用,从而在运行100小时后抑制结焦和烧结。
(2)
瞬态同位素动力学实验揭示了镍物种的TOF差异,并解释了催化反应性能的变化趋势。这项工作建立了非常简单的合成方案,有助于沸石负载镍位点中金属-载体相互作用的影响的基本理解,能够促进人们研究如何调整相互作用得到性能优异的DRM性能。
参考文献
Zhang, J., Li, Y., Song, H. et al. Tuning metal-support interactions in nickel–zeolite catalysts leads to enhanced stability during dry reforming of methane. Nat Commun 15, 8566 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-50729-8
https://www.nature.com/articles/s41467-024-50729-8